Courbure

Scientific Reports volume 6, Numéro d'article : 19461 (2016) Citer cet article

3973 Accès

45 citations

Détails des métriques

Nous avons étudié le couplage spin-orbite (SOC) amélioré par la courbure et l'effet spinterface dans les vannes de spin organiques (OSV) à base de carbone à l'aide de molécules buckyball C60 et C70. Étant donné que le 12C naturellement abondant a un noyau nucléaire sans spin, les matériaux ont une interaction hyperfine (HFI) négligeable et le même SOC intrinsèque, mais un SOC de courbure différente en raison de leurs courbures distinctes. Nous avons ajusté la dépendance à l'épaisseur de la magnétorésistance (MR) dans les OSV à différentes températures à l'aide de l'équation de Jullière modifiée. Nous avons constaté que la longueur de diffusion du spin dans le film C70 est supérieure à 120 nm, nettement plus longue que celle du film C60 à toutes les températures. Le rapport SOC effectif du film C70 au film C60 a été estimé à environ 0,8. Cela a été confirmé par la mesure de magnétoélectroluminescence (MEL) dans des diodes électroluminescentes (DEL) à base de fullerène. Ensuite, la polarisation de spin effective dans les OSV basés sur C70 est inférieure à celle des OSV basés sur C60, ce qui implique qu'ils ont un effet de spinterface différent. La première étude de calcul de principe montre que la polarisation de spin des électrons orbitaux dz2 des atomes de Co en contact avec C60 est plus grande, ce qui entraîne une polarisation de spin plus efficace à l'interface.

Les semi-conducteurs organiques (OSEC) ont récemment attiré une grande attention dans la communauté de la spintronique car ils possèdent une longue durée de vie de spin en raison du couplage spin-orbite intrinsèque réduit (SOC) provoqué par les éléments légers et de l'interaction hyperfine (HFI) relativement faible associée à la symétrie de l’orbitale de l’électron π1,2. Par conséquent, les OSEC avec une mobilité élevée des porteurs présenteraient une cohérence de spin qui pourrait être maintenue sur des distances macroscopiques. La motivation pour rechercher des matériaux avec une longue longueur de diffusion de spin est d'obtenir une grande magnétorésistance (MR) dans les valves de spin organiques (OSV)3,4,5, de hautes performances des diodes électroluminescentes organiques polarisées en spin6,7,8,9 et la réalisation de dispositifs de polarisation à transport de spin à commande électrique tels que les transistors de spin10. Un OSV est constitué d'une fine couche de molécules organiques ou de polymères prises en sandwich entre deux contacts ferromagnétiques (FM) (voir Fig. 1a) ; la résistance du dispositif dépend de la configuration relative de magnétisation des électrodes. Le fonctionnement de l'OSV comprendrait l'injection et la détection de spin par des électrodes magnétiques et le transport de spin accompagné de la relaxation de spin dans la couche intermédiaire organique ; la première est liée à la polarisation de spin interfaciale, appelée spinterface11,12,13,14,15,16,17, qui est influencée par la polarisation de spin de l'électrode FM et l'hybridation orbitale OSEC/électrode, tandis que la seconde dépend du spin. temps de relaxation et coefficient de diffusion de charge dans l'espaceur organique qui définissent la longueur de diffusion de spin du matériau (voir Fig. 1b).

(a) Représentation schématique d'un dispositif typique composé de deux électrodes FM et d'un espaceur OSEC. Un champ magnétique dans le plan, B, est balayé pour commuter séparément les directions de magnétisation des deux électrodes FM tandis que la résistance du dispositif est mesurée à l'aide de la technique de mesure à quatre sondes. (b) La représentation schématique de l'effet spinterface et de l'effet de perte de spin dans les vannes de spin organiques. Les flèches montrent la polarisation de spin des électrodes et des électrons de transport. Structures moléculaires du fullerène (c) C70 et (d) C60.

Jusqu’à présent, il existe plusieurs défis liés à la compréhension du mécanisme de perte de spin et de la dépendance en température de la longueur de diffusion de spin dans les OSEC18. Drew et al.19, utilisant la spectroscopie de spin du muon, ont découvert que la longueur de diffusion du spin du porteur dans un OSV à base de molécules Alq3 est considérablement désactivée à une température supérieure à 100 K, conduisant à une MR inobservable à une température plus élevée. En revanche, en utilisant la technique de pompage de spin par résonance ferromagnétique, Jiang et al. trouvé l'indépendance de la température de la longueur de diffusion de spin dans le film Alq320. De plus, Kawasugi et al.21 ont récemment trouvé environ 10 % de MR dans un OSV basé sur la TPD à toutes les températures. Bien que la longueur de diffusion de spin n’ait pas été mesurée, le résultat implique que la longueur de diffusion de spin dans les molécules TPD est également insensible à la température du dispositif. En outre, il a été démontré théoriquement et expérimentalement que le HFI joue un rôle crucial dans toutes les réponses de spin des polymères à base de PPV5,22,23. Cependant, Ando et al.24 ont récemment montré qu'un courant de spin pur peut être pompé depuis une électrode ferromagnétique vers des polymères conducteurs et peut être détecté à l'aide de l'effet Hall de spin inverse, dans lequel le SOC intrinsèque joue un rôle important. L’étude appelle à reconsidérer le rôle du SOC sur le transport de spin dans les OSEC même lorsque le matériau ne contient pas de métaux lourds24,25. Cependant, leur technique expérimentale présente une limite : la présence d'un champ magnétique important pendant la mesure éteint le HFI, conduisant à une longueur de diffusion de spin extrêmement longue, supérieure à 200 nm à température ambiante26. Jusqu’à présent, très peu d’efforts ont été déployés pour comprendre l’effet du SOC intrinsèque dans les vannes de spin conventionnelles basées sur l’OSEC. Néanmoins, il existe plusieurs études sur la réponse de spin dans des molécules complexes métalliques dans lesquelles un grand SOC intrinsèque provenant de métaux lourds est clairement dominant par rapport aux autres mécanismes d'interaction de spin . Nous pensons que le moyen efficace de supprimer le fort effet du HFI, en considérant uniquement l'effet SOC, consiste à étudier les vannes de spin à base de fullerène 28, 29, 30, 31, 32, 33 ; les matériaux sont composés à 99 % d’atomes de 12C naturellement abondants qui ont des noyaux sans spin et donc zéro HFI. Étant donné que le SOC intrinsèque dans C60 est estimé à environ 10 mK, le fullerène est supposé avoir un temps de relaxation de spin long . De plus, les vannes de spin à base de C60 présentent une magnéto-résistance (MR) relativement importante à température ambiante, ce qui est prometteur pour les applications de spintronique à base de matières organiques. Contrairement aux OSEC conventionnels, le matériau C60 montre sa robustesse mécanique contre la pénétration du métal lors de la fabrication de l'électrode et constitue donc un matériau idéal pour étudier la science des interfaces spinterfaces. Cependant, diverses études sur les OSV basés sur le C60 montrent de manière surprenante que la longueur de diffusion de spin dans le C60 varie de 10 nm à plus de 100 nm, ce qui n'est pas significativement plus grand que dans les OSEC conventionnels . Il n’est toujours pas clair s’il existe d’autres mécanismes de perte de spin autres que le SOC intrinsèque dans le fullerène. Récemment, l'étude de la résistance du SOC dans des matériaux à base de carbone tels que le graphène, les nanotubes de carbone et le fullerène a attiré une attention considérable en raison de leur phase topologique non triviale qui induit un saut de charge entre les orbitales des bandes π et σ entre les atomes de carbone voisins. provoquant la soi-disant courbure SOC34,36,37,38. Peut-être que les fullerènes C60 et C70 avec des phases topologiques assez distinctes (voir Fig. 1c, d) pourraient constituer le choix le plus suffisant pour comparer l'effet de la courbure SOC sur le transport de spin. En fait, une telle étude critique n’a pas encore été réalisée empiriquement sur les valves de spin à base de fullerène. Néanmoins, Arbogast et al.39 ont clairement signalé un SOC plus fort dans les molécules C60 par rapport aux molécules C70 tout en étudiant leurs propriétés photophysiques. En revanche, diverses études de résonance paramagnétique électronique sur les C60 et C70 dopés, soit en solution, soit sous formes solides, montrent que leur valeur électronique g relative dépend de l'utilisation d'agents dopants.